151amjs澳金沙门计算凝聚态物理团队在氯离子电池理论研究方面取得新进展

近期，151amjs澳金沙门计算凝聚态物理团队在氯离子电池研究方面取得新进展，相关第一性原理研究结果“High throughput Screening of TMOCl Cathode Materials based on Full-Cell System for Chloride-Ion Batteries”发表在Journal of Materials Chemistry A (2021, 9, 23169)，硕士研究生吴梦琪为论文第一作者，连如乾博士为通讯作者。

过渡金属氯氧化物(TMOCl)作为氯离子电池正极材料可与电解液保持良好兼容性，但从氯离子电池开发至今，仅有FeOCl和VOCl两种材料被报道。本工作通过第一性原理对16种过渡金属的TMOCl进行了高通量筛选，发现除已报道的两种材料外，仅有Co可以形成层状的CoOCl结构。与FeOCl和VOCl相比，CoOCl具有足够高且稳定的放电电压，有利于实现更大的能量密度，结构内部的Co³⁺具有较小的晶场劈裂能和交换劈裂能，能够为材料提供更高的电子导电性。以Co作为氧化还原中心的层状结构可提供更加均匀的Cl^-结合环境，使Cl^-具有更低的扩散势垒（0.37 eV），远小于VOCl (0.65 eV)和FeOCl (0.58 eV)。

此外，本工作还通过第一性原理计算明确了氯离子电池的放电反应机理，并在此基础上提出了以Li/LiCl为参考负极的全电池系统中CIBs电压的可靠理论公式。